Je to jeden z nejvýznamnějších a největších historických hudebních archivů v České republice. Obsahuje množství jinde nedochovaných děl skladatelů 17. a 18. století Jeho jádro tvoří Liechtensteinova sbírka o 1.050 položkách, obsahujících i starší hudební renesanční skladby, jejichž autorem je Jacobus Gallus. Nejslavnější houslista 17. století Heinrich Ignác Biber byl v letech 1668-70 v Kroměříži koncertním mistrem a mnohé jeho skladby jsou zde v autografu. Vedoucí biskupovy kapely, polní trubač Pavel Josef Vejvanovský, je zastoupen 130 skladbami. Ve sbírce zpracované profesorem Jiřím Sehnalem jsou m.j. z mladších skladatelů zastoupeni Karl Dittersdorf, Joseph Haydn, Wolfgang Amadeus Mozart a práce arcivévody Rudolfa Jana, opravované rukou Luwiga van Beethovena.